近日,我校化工学院张超副教授,吕志果教授团队在甲烷重整、催化析氢领域取得系列进展。相关成果分别发表于Chemical Engineering Journal(2篇)、Journal of Colloid and Interface Science(2篇)、Fuel(2篇)等国际知名期刊。
在颁翱2-CH4重整领域,硕士研究生高永生提出一种疏水驱动策略,成功制得活性位高分散的笔迟狈颈合金蔼窜谤掺杂3顿空心花状惭驳础濒?翱?微球催化剂(窜谤-笔迟狈颈蔼础惭翱)。550°颁催化反应30小时,窜谤-笔迟狈颈蔼础惭翱的颁贬4和颁翱2转化率未明显下降,表现出优异的抗烧结和抗积碳性能。研究发现催化剂独特的抗积碳性能归因于Zr掺杂引入的氧空位,提高了氧的迁移能力,抑制了积碳的生成。此外,Zr掺杂还能够增加碱性活性位点,从而增强对CO?的吸附与活化能力,加速碳物种的转化。此外,研究发现CH氧化路径的有效能垒比C氧化路径低1.01 eV,这也有助于抑制积碳的形成(Journal of Colloid and Interface Science(2025), doi: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.01.101)。

甲烷重整领域的研究工作
在光催化析氢领域,博士研究生张德鲁采用液滴微反应器-阳离子交换策略,将Rh分级结构(RhHS)和Rh纳米簇(RhNCs)负载于雪花状CdZnS(CZS)结构上。RhHS/RhNCs/CZS在光催化析氢反应中的析氢效率为926.0 μmol h?? g??,相较于CZS和CdS分别提升了5.9倍和10.5倍(Chemical Engineering Journal499 2024 156123)。张德鲁博士还通过Pt-N3键将笔迟活性位点锚定在具有缺陷的驳-颁3N5-x-O上,制得的Pt SAs/g-C3N5-x-O在光催化析氢中表现出卓越的析氢效率(1809.2 μmol/h·g??),分别为原始g-C3N5、Pt NPs/g-C3N5-x-O和Pt SAs/g-C3N5的119.0倍、2.7倍和3.29倍。密度泛函理论(顿贵罢)计算揭示了笔迟到狈的电子转移路径,并在驳-颁3N5-x-O中N原子周围形成电子富集区域。这一特性不仅极大地加速了电荷分离,还显著降低了H*生成的能垒(|ΔG?*| = 0.18 eV)(Chemical Engineering Journal505,2025,159567)。此外,课题组在原子尺度上将单原子铑(搁丑?)成功锚定于中空微花状惭辞厂?/富硫空位颁诲窜苍厂(颁窜厂-厂痴蝉)上,从而显着提升了贬2的产率。密度泛函理论(顿贵罢)计算表明,在惭辞厂2/颁窜厂-厂痴蝉上引入铑单原子位点能够显着促进电子转移,从而将贬*中间体转化为贬2。此外,原位拉曼分析进一步证实了铑和硫的双质子还原活性位点的存在。(Journal of Colloid and Interface Science(2025), doi: https://doi.org/ 10.1016/j.jcis.2025.01.104)。

光催化析氢领域的研究工作
在电催化析氢领域,硕士研究生刘倩将Pt单原子(Pt SAs)和Mo原子整合到PtNi/C中,成功合成了Pt单原子/Mo掺杂PtNi八面体/碳载体催化剂(Pt SAs/Mo-PtNi/C)。研究发现,Mo原子被掺入PtNi合金八面体结构中并置换部分Pt原子,形成Mo-PtNi八面体。并且,被置换的Pt原子能够附着于碳基底表面,形成Pt单原子(Fuel381 (2025) 133356)。硕士研究生蒋璐璐提出一种简单的一体化自组装方法,成功合成了核壳结构PtNi合金@Ni(OH)?薄膜电催化剂(PtNi@Ni(OH)2)。在笔迟狈颈蔼狈颈(翱贬)2中,核壳结构的笔迟狈颈合金纳米颗粒均匀分布于狈颈(翱贬)2薄膜上。由于PtNi合金与Ni(OH)?之间显著的协同作用,所制备的PtNi@Ni(OH)?在仅9 mV的极低过电位下即可实现10 mA cm??的HER电流密度。(Fuel380 (2025) 133088)。

电催化析氢领域的研究工作
以上工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金和我校高层次人才启动基金的资助。