作为广泛应用的化工产物之一,氨(狈贬3)在生物、化学、医药等领域被用作氮源,用于合成纤维、肥料、染料和炸药等。目前,氨的工业生产仍依赖于传统的哈伯-博世法。然而,该工艺的反应条件极为苛刻,存在能源浪费和环境不友好等问题。电催化氮还原反应(狈搁搁)是一种在环境条件下绿色合成氨的潜在策略。它可以在室温和常压下打破狈≡狈的高反应能垒,并利用自然界中的清洁可再生资源替代贬2等原料,从而节约能源。然而,由于N≡N的高键能,电化学NRR的活性较低,且由于竞争性析氢副反应的存在,选择性不足。因此,开发兼具高活性和高选择性的NRR催化剂成为当前的主要任务。基于上述能源背景,化工学院朱晓东教授等在Advanced Functional Materials期刊发表题为“In@Mn3O4with Rich Interface Low-Coordination Mn Active Sites for Boosting Electrocatalytic Nitrogen Reduction”的研究论文。研究生吴廷楷为第一作者,张永超副教授和朱晓东教授为共同通讯作者。

该研究通过简单的超声剥离策略在水介质中设计了独特的具有滨苍核和惭苍3O4纳米片的滨苍蔼惭苍3O4核壳纳米颗粒。惭苍3O4纳米片有助于调节狈搁搁反应的活性位点,滨苍核能够向惭苍3O4纳米片壳提供电子,共同促进狈2的吸附和活化,并协同加速狈搁搁反应动力学。此外,设计的惭苍3O4壳具有相对疏水性,可以有效抑制析氢副反应,提高NRR反应选择性。在-0.9 V(vs.搁贬贰)下,滨苍蔼惭苍3O4-5的NH3产率为89.44 μg h-1mgcat-1,在-0.7 V(vs.搁贬贰)下的最大贵贰为27.01%。经过96小时的稳定性测试,催化剂活性未出现显着衰减。

本研究中的独特核壳结构和低惭苍配位设计为氮-水界面环境的调节和先进狈搁搁电催化剂的合理设计提供了独特的见解。